Il Museo del Castello e della Città rientra nel progetto di valorizzazione del complesso monumentale, iniziato con il restauro, preceduto da più campagne di scavi archeologici che hanno portato alla scoperta di nuovi dati, che hanno arricchito la conoscenza della storia più antica sia del monumento che della città stessa. L'importanza delle informazioni acquisite durante le indagini archeologiche, l'imponenza dei resti monumentali del Castello e la rilevanza di Piombino all'interno dei principali avvenimenti storici della Toscana e dell'intera Penisola, hanno portato all'allestimento di un percorso museale finalizzato a ricostruire e collegare la storia della Città a quella del Castello, dal medioevo fino ai giorni nostri. Pannelli e postazioni informatiche (in inglese e italiano), ricostruzioni grafiche, video e vetrine (dove sono esposti i reperti ceramici e metallici venuti alla luce durante gli scavi) guidano il visitatore alla scoperta della vita passata di una città di mare caratterizzata da un'affascinante storia che, nella sua complessità, riflette gli avvenimenti di un intero territorio e diviene esemplificativa dei percorsi storici di altri importanti centri della Toscana. Il percorso museale si sviluppa all'interno dei tre piani del Castello.
A livello terreno, dove si trovano gli stemmi lapidei originariamente collocati all'esterno, viene illustrata la Storia della Castello, attraverso un percorso didattico che consente di approfondire le vicende storiche riguardanti il monumento. Un apposito spazio è dedicato alla Microstoria del progetto di Restauro, effettuato tra gli anni 1999-2001. Per meglio comprendere l'entità dei resti più antichi trovati, una piccola area è stata conservata così come gli archeologi l'hanno lasciata al termine delle ricerche.
Il primo piano è dedicato alla Storia della Città. Nelle vetrine, distribuite lungo il percorso, sono esposti i reperti ceramici e metallici più significativi, rinvenuti nel corso delle indagini archeologiche.
L'ultimo piano ospita una sala dedicata all'approfondimento degli eventi che hanno segnato la Storia di Piombino nella Resistenza e nel XX secolo. Nella sala audiovisivi viene proiettato, a ciclo continuo, un video relativo alla storia della città dal Medioevo ai giorni nostri.

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La ricerca archeologica, intrapresa all'inizio del 1999 e conclusa nei primi mesi del 2000, ha riguardato lo scavo dei depositi al di sotto dei piani pavimentali del livello terreno. La contemporanea analisi stratigrafica degli elevati ha permesso, inoltre, di chiarire e precisare le dinamiche degli eventi costruttivi, ricollegando la storia delle strutture murarie con quella dei depositi di terreno rinvenuti.
Le indagini archeologiche, svolte durante il corso dei lavori di restauro con l'intento di approfondire la conoscenza della storia del Castello e della Città, sono state precedute da una prima campagna di rilievi, indagini diagnostiche e documentazione, sviluppata nel corso del 1997, a supporto della progettazione esecutiva. La campagna, che ha interessato sia l'interno che le aree circostanti, si è articolata su più apporti: sondaggi e prove geognostiche, monitoraggio delle strutture e indagini strumentali, indagini stratigrafiche, rilievo grafico e critico del manufatto (in scala 1/50 e superiori)